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【Elsevier最前线】CEA:轻水堆二氧化铀燃料和碳化硅包壳的化学相容性研究- ATF应用

发布时间:2017-6-16 09:06    来自: 中国核网

 引言  

福岛核事故发生后,研究人员对事故原因分析表明,事故是由于核电站断电后燃料棒和冷却水无法循环换热,如不及时冷却反应堆,燃料棒会在衰变热的作用下不断升温,燃料棒表面温度超过1200摄氏度后,燃料棒包壳材料金属锆就会和水/水蒸气发生氧化反应,造成燃料包壳失效,并产生大量氢气,而氢气与空气中的氧气接触产生爆炸。因此,为提高核电站安全性,需要对核燃料包壳材料服役性能提出新的要求,使得事故容错燃料(ATF)研究成为热点。

2014年,美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory)的S.J. Zinkle教授在Journal of Nuclear Materials上针对压水堆事故容错燃料主题发表了一篇题为“Accident tolerant fuels for LWRs: A perspective”的综述文章。该综述总结了ATF发展的三种策略,即1)改善现有的锆合金镀层,进一步提高抗氧化性能;2)用具有更好抗氧化性能的包壳结构材料替代锆合金;3)改变现在的块状陶瓷燃料芯块形式。

 

ATF提升安全性的四个方面

成果简介

碳化硅-碳化硅复合材料因具有低热中子吸收截面、良好高温力学性能、良好的抗辐照性能和抗氧化性能,被认为是未来可能的包壳材料。近日,法国原子能署(CEA)James Braun博士发表了题为Chemical compatibility between UO2 fuel and SiC cladding for LWRs. Application to ATF (Accident-Tolerant Fuels)的文章。文章从热力学分析和工况模拟实验两方面研究了UO2±x和SiC的反应机理,为碳化硅-碳化硅复合材料作为ATF包壳材料将来的应用提供了非常好的技术支持。

图文导读

作者首先对UO2±x /SiC系统进行了热力学分析。然后,为验证热力学分析利用两种不同的实验方法,对1500-1970 K温度范围内不同氧含量的UO2±x与SiC的化学相容性进行了研究。采用努森池质谱法模拟测定了开放系统中UO2±x和SiC粉末在时间和温度上发生反应的过程;颗粒的扩散耦合实验用于模拟封闭系统条件下UO2±x和SiC粉末的反应动力学研究。

1. SiC和UO2±x相图计算

(a) UO1.99与SiC平衡相图,(b) UO2.01与SiC平衡相图

2. 1765 K条件下反应6h后UO2.15/SiC样品SEM图像

 

(a) 样品整体形貌,包含SiC偏聚(灰色)和USix析出物(白色)

(b) (c) 样品和石墨坩埚SiC衬里的交界面

3. UO2.02样品在带SiC衬里石墨坩埚保持1807 K温度6h后图像

 

(a) 样品整体形貌,,(b) 样品发生反应的区域, (c) 中心区, (d) 界面区, (e) 边缘区

4. UO2.02/SiC样品加热6h后的微观结构图像

 

(a) 样品加热1514 K, (b) 样品加热1668 K, (c) 样品加热1813 K, (d)和(e)样品加热1957 K

小结

两种试验研究结果指出,UO2±x /SiC液相形成的温度条件均在1850-1950 K之间,明显高于UO2/Zr液相形成温度(约1400 K),表明轻水堆使用SiC/SiC包壳时包壳熔融的安全裕量会明显提高。

作者还指出在未来的测试中,液相形成的温度必须更精确地评估,同时SiC/SiC复合材料制造能力、在轻水堆运行和事故工况下的反应等因素必须在堆内使用前进一步考虑。

原文信息

[1] S. J. Zinkle, K. A. Terrani, J. C. Gehin, et al. Accident tolerant fuels for LWRs: A perspective [J]. Journal of Nuclear Materials, 2014, 448:374-379.

[2] James Braun, Christine Gueneau, Thierry Alpettaz, et al. Chemical compatibility between UO2 fuel and SiC cladding for LWRs. Application to ATF [J]. Journal of Nuclear Materials, 2017, 487:380-395.

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