2)石墨热处理(焚烧)后对环境的影响石墨热处理(焚烧)后烟气会将一部分放射性物质排放到大气中,14C 形成的14CO2 对环境的影响最受关注。国际上开展了石墨焚烧对全球和局部区域的辐射影响的评估研究。 (1)石墨焚烧对全球的辐射影响:以英国70 % 满功率连续运行40 年的Magnox反应堆慢化剂石墨为评估对象,按照单堆2 200 t 石墨进行1 年时间的焚烧计算,20 个反应堆共进行20 年焚烧,14C 的释放量共计为4.14×1013 Bq·a-1,则第20 年由14C 释放引起的最大个人年均剂量的增加为0.012 μSv。而自然界中14C 与来自宇宙的中子的活化反应产生14C 的速率为1015Bq·a-1、现存积累量约1018Bq,大气层中约1.2×1017Bq,总共对全球人口造成大约12 μ Sv·a-1 的个人剂量。因此,从全球碳平衡的角度看,石墨焚烧排放的14C 所致全球剂量的增加比天然本底中14C 的贡献约低3 个数量级,可忽略不计。 (2)石墨焚烧对局部区域的辐射影响:以法国G3 和EDF 反应堆石墨(14C 比活度分别为2.4×104Bq·g-1和6.7×104Bq·g-1)为评估对象,按750 t·a-1进行焚烧、14C 释放量以7.4×1012 Bq计,结果表明,对当地(Marcoule地区)公众产生的剂量在5 μSv·a-1~ 40 μSv·a-1。以俄罗斯AM 反应堆为评估对象,对49.5 t(占全部石墨的97 %)没有被裂变核素(如137Cs、90Sr 等)污染的、被认为是“ 清洁的” 石墨进行焚烧处理,结果表明,在周围(Obninsk地区)15 km 范围内,因焚烧产生的剂量对成人是1.4 μSv·a-1、对儿童是2.0 μSv·a-1、对老年人是1.1 μSv·a-1。这些结果均远低于1 mSv·a-1的个人剂量限值,不会对周围居民产生辐射影响。可见,对低放石墨废物进行焚烧处理所排放的14CO2,对环境辐射的影响是微乎其微的。 1.1.2 固化技术 主要有包裹固化、表面包裹和注入、高温自蔓延固化等技术。(1)包裹固化。英国核燃料股份有限公司(BNFL)研究了各种固化基材的包裹固化技术,结果表明,水泥是最好的固化基材。日本开发了一种改进的水泥固化方法,是将小块石墨剪切成更小的碎片放入大块石墨的空隙内,然后将一些石墨破碎成粉末填满余下的空间,压实后用水泥固定。这种方法可以将包容率从35 %提高到70 %。瑞士在PSI 研究堆退役时研发了另一种水泥固化技术,是将石墨破碎成小颗粒后与泥浆或混凝土混合,填入反应堆废物(如废钢)水泥固化桶的剩余空间。如此,可以大幅提高废物桶的空间利用率。水泥固化技术已在工程中应用。 (2)表面包裹和注入。表面包裹是将石墨块表面用基材包裹起来,注入是将石墨块开孔,将超细水泥浆、沥青、聚合物等材料在加热的情况下加压注入石墨块中。法国用环氧树脂、沥青、环氧树脂沥青混合物等3 种注入材料对从G2 反应堆中移除的圆柱状石墨样品进行了注入固化实验,结果表明,处理后的石墨体核素浸出率降低了2 个数量级、机械性能大幅提高;但固化体不耐高温、注入材料长期储存会发生辐照分解,无法实现长期包容。该技术没有被工程应用。 (3)高温自蔓延固化。俄罗斯首先研发了一种在惰性氛围内将石墨粉末、Al、TiO2 混合,经电弧引燃后便可自蔓延合成,形成陶瓷固化体,将14C 固定在TiC晶格中的自蔓延固化技术。该技术的优点是形成非常稳定的固化体、具有很好的化学惰性、核素浸出率极低;缺点是将大大增加废物的体积,理论上固化体是石墨原重的10.6 倍,实际上可能达到20 倍以上,因此,这种技术只适合用于处理少量较高放射性水平的石墨废物。 不同的石墨固化技术的比较见表2。 |
Powered by Discuz! X3.2 © 2001-2013 Comsenz Inc.