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【物理科技】“中子”的功能如此强大,你知道吗?

发布时间:2017-2-21 10:09    来自: 环球物理

中子散射是研究物质微观结构和动态的理想工具之一,广泛地应用于凝聚态物质研究和应用的众多学科领域。散裂中子源能是新一代的加速器基脉冲中子源,能为中子散射提供高通量的脉冲中子。文章简明地介绍了中子散射的特点和它作为物质结构和动态探针的优越性, 以及散裂中子源的基本原理、发展状况和多学科的应用优势。中子作为一种具有独特性质的亚原子粒子,在很多研究领域都具有重要且无法替代的优势。中子三轴谱仪通过能量守恒和动量守恒原理就可以测量某一系统的弹性或非弹性散射性质,从而获得该系统的结构或动力学信息。文中介绍了中子三轴谱仪的基本原理、技术。

人类的文明史可以说是人类对自然资源的开发和利用的历史,新兴的高性能材料的发现和相应技术的广泛使用通常带来人类社会的革命性的飞跃和发展,今天人类生活质量的提高更紧密地依赖于各种体积更小、效率更高、反应更快的高性能材料,科学研究表明,原子、分子和原子分子团簇等的微观结构和动态与物质的宏观性质紧密相连人们在探索新物质的性能特征时,首先要回答的就是物质的结构问题,物质微观结构的表征成为理解物性的基础和出发点人们已发展了多种了解物质微观结构和动态的技术和方法,其中最为重要的是利用X射线、中子、光和电子等的散射技术和核磁共振、电子自旋共振等磁共振技术,这些技术各有特点,覆盖不同的物质结构和运动的空间、时间区域, 互为补充 (见图1)中子因其电中性、埃到亚微米范围的波长及与物质中各种动态能量相近的能量范围等特性,成为研究物质微观结构和动态的理想工具。半个多世纪以来中子散射技术在凝聚态物理和化学、电子器件、化学催化、蛋白质结构、微生物结构及储氢能源等众多学科领域中,有着重要的应用。

 

1.中子散射

20 世纪初,德国物理学家劳厄和英国物理学家布拉格父子以其敏锐的物理思想,创造性地发明了X射线衍射技术,打开了探索微观世界的大门,使人们能够测量而不是推测物质中原子的排列规律,现在大型第三代同步辐射装置能为物质结构的研究提供超强的X射线源,不仅为X射线的物质结构研究拓展了空间(如样品量极少的薄膜、蛋白质、单晶等),同时也为开展物质结构的动态研究提供了方便。但是X射线本身也有其局限性。如X射线衍射难于精确测定物质中较轻原子的位置;X射线能量过高,难于研究物质中如原子分子的转动和振动、蛋白质折叠等相对能量较低的动态特征;破坏生物样品的活性等。中子散射,这项新的技术可以弥补X射线的上述缺陷热中子的波长与物质中原子的间距相当,可以像X射线一样用来探测物质的微观结构。但是,与X射线相比,中子具有以下明显的特点

(1)中子不带电荷,是一中性粒子。与物质相互作用时,中子几乎不受原子核外电子的影响,被散射的可能性主要取决于原子核的性质,相互作用相对较弱。这种相对弱的相互作用带来三个优势:一是中子的穿透能力较强,中子散射是对大系综的统计结果,研究的是体效应,更容易接近研究对象的本质。而且易于加载高温、高压和强场等样品环境设备,开展极端条件下物质结构和动态的研究。二是中子对研究体系的扰动十分微弱,其散射结果基本上可在量子力学一级微扰的框架内得到合理的解释, 便于与分子 晶格)动力学的数值模拟比较。三是中子对物质的破坏很小,更有利于研究生物活性体系。但是,物质对中子相对较弱的散射能力,也限制了中子散射的研究范畴,通常研究能获得较大样品量的材料体系。

2)中子散射长度与原子序数之间没有明显的函数关系,随着原子序数增加,中子散射长度或增或减,或正或负(见下图)。相对原子序数较大的重原子来说,轻原子对X射线的散射微不足道,然而对中子的散射却相差无几。显然,中子更容易精确确定轻原子的位置。

 

3)中子可以区分同位素。同一元素的同位素,其核外电子数完全相同,对X射线的散射也基本相同。但原子核内中子数的变化可以极大地影响其对中子的散射。最具代表性和实用性的是氢的同位素效应:氕(1H的中子相干散射长度为-0.374×10-12cm,并有十分明显的非相干散射;而氘(2H)的相干长度则为0.667×10-12cm,非相干散射很弱。因此,可以在实验中进行同位素替换,对研究对象中的氢完全或部分氘化,从而准确确定氘原子或氘化官能团的位置和形态。人们常称之为同位素衬度法。该方法有利于研究储氢材料和富含氢原子的生物、有机材料等。

4)核的中子散射能力与被散射中子的方向无关,没有像X射线一样的形状因子。因此高Q值的中子散射强度十分明显,有利于研究物质中原子周围局部的细微变化,如高温超导等3d过渡族金属氧化物中的Jahn-Teller效应以及非晶、液态材料中短程原子关联等。

5)中子有磁矩,磁性物质对它能产生磁散射,其散射强度与核散射强度相当。这样中子就可以直接探测物质微观磁结构。不仅能测量局域磁矩的对称性,还可测量磁矩的空间密度的分布。

 

6)中子能量和波长正好适合于凝聚态物质。由于中子以上突出的特点,自1936年人们成功地进行了首次中子衍射实验以来, 中子散射已广泛地应用到物理、化学、材料、生物、地质、能源、医疗卫生和环境保护等众多研究领域。美国沙尔和加拿大布罗克豪斯教授因他们在中子散射领域内的开拓性工作,获得1994年度诺贝尔物理学奖。

7)中子的能量远低于相同波长的X射线,与凝聚态物质中大部分动态过程的能量相当。这种能量范围适合测量晶格振动、磁相互作用、原子分子扩散、有机和生物大分子的微观大运动(如聚合物的同构相变、蛋白质折叠)等多种动态过程的激发,从而更深刻地揭示物质的本质。

【中子散射谱仪】

中子散射谱仪按其探测中子物理量的变化可分为两类:弹性散射谱仪和非弹性散射谱仪。弹性散射谱仪所探测的散射中子仅在空间分布上产生了变化,而能量仍与入射中子一致,主要研究物质中原子、分子等的位置,即结构信息。非弹性散射谱仪不仅探测散射中子在空间分布上的变化,而且还同时探测散射中子的能量变化,主要研究物质中原子、分子等是如何运动的,即动力学过程。根据不同的研究对象和研究目的,散裂中子源常见的中子散射谱仪可大致分为以下6种类型:粉末衍射仪、单晶衍射仪、小角衍射仪、反射仪、直接几何非弹性散射谱仪(转子谱仪)和逆几何非弹性散射谱仪 (晶体分析器谱仪)。前四种是弹性散射谱仪,后两种是非弹性散射谱仪。同时还有如背散射谱仪、自旋回波谱仪、中子康普顿散射谱仪等技术相对复杂、使用率相对偏低的非弹性散射谱仪。

散裂中子源的中子散射谱仪大部分都采用飞行时间技术,即以中子从慢化器飞行到达探测器所用时间来区分中子能量(波长)的一种方法。中子飞行时间谱仪的基本几何结构如图所示。

 

来自慢化器的中子,经中子导管,飞过第一飞行距离L0,入射到样品上,与样品相互作用被散射出来,经过第二飞行距离L1,进入探测器被记录下来。 在中子束入射样品的第一飞行距离内, 通常在距慢化器4-6m处,放置斩波器T0,通常称为本底转子。其转动周期与质子束的脉冲周期相同,主要用于阻挡在前后两中子脉冲之间杂散的高能粒子,进一步降低本底,提高信噪比。在距慢化器10m或更远处安置另一斩波器T1,以选取散射实验中所使用的中子波长范围,通常称为波长(或能量)选择转子。根据样品距慢化器的远近和实验所要求的精度,在T1和样品之间还可安置更多的波长选择转子。中子入射样品前,需要一中子通量监视器,以实时监测每一脉冲中入射样品的不同波长的中子通量,为散射数据归一处理提供依据。经样品散射的中子,被围绕样品周围的探测器记录,成为散射数据。

任何一台谱仪的应用范围不可能是无限的。每一类谱仪都会因其不同的用途而分成若干种。例如粉末衍射仪中有高通量粉末衍射仪、高分辨粉末衍射仪、工程用粉末衍射仪等。

目前应用于中子散射的中子通常由两种方式产生:一种是反应堆裂变来产生中子;另一种则是散裂源模式,通过加速器加速获得的高能质子轰击重原子核来产生中子。这两种中子源的能量范围和中子谱仪的工作方式不尽相同。反应堆中子源产生的中子在时间上是连续的,因此在应用中通常利用晶体的布拉格定律来获得某一能量的中子。而散裂源产生的中子是脉冲式的,所以可以通过测量中子飞行的时间来获知中子的能量。

2.中子三轴谱仪

Brockhouse成功搭建三轴谱仪到现在已经过去50多年,但是它的基本构架却并没有太大的变化。如图6所示,单色器、样品与分析器都可以分别旋转,构成了所谓的“三轴”。其中单色器和分析器都是通过单晶的布拉格散射来选择某一中子能量,同时也分别决定了ki和kf。而单晶样品也需要旋转至某一角度,从而才可以移动到需要测量的波矢Q。可以看到,三轴谱仪简单直接地实现了图6所示的散射三角形关系,从而可以很容易地处理分析数据。

 

上图为三轴谱仪示意图. 右侧为经过中子源、单色器、样品、分析器之后的中子能谱示意图,可以看到,单色器和分析器只探测能谱中的一段。

尽管三轴谱仪的基本结构仍然一样,但是对三轴谱仪的发展却并非停滞不前。近几十年来,对于三轴谱仪的发展主要集中在三个方面:增强信号、降低背景以及增加谱仪的灵活性。下面我们结合这三个方面介绍一下三轴谱仪的几个主要部件。

如同前面所介绍的,单色器和分析器无疑是三轴谱仪最核心的部件。在选用晶体时,其标准包括:单胞体积小,中子散射长度大,热中子吸收系数低,德拜温度高,非相关散射截面低等。按着这些标准,58Ni单晶将是最适合的晶体,不过由于其造价太高,并没有被广泛应用。实际中常用的晶体是热解石墨(PG),其性能接近单晶石墨。另外,C u,S i和Ge单晶也被广泛应用于三轴谱仪单色器,不过它们的晶体镶嵌角太小,为了增加中子束流强度,通常需要采用高温热压的方法来人工增加镶嵌角。近年来,聚焦中子的方式已经被广泛用于增加中子束流强度。反应堆式中子源所产生的中子束是非常发散的,各个方向都有,因此只有很少一部分中子能够到达样品(中子源到样品通常超过5m以上)。为了解决这一问题,单色器可以由很多块小单晶构成,这些单晶按照一定方式排列,即可以在垂直方向也可以在水平方向将发散的中子反射到样品上,从而达到聚焦中子的目的。目前双聚焦的单色器可以将样品处的中子束流强度提高一个量级以上。

类似于单色器,中子分析器也可以采用双聚焦的方式来增加到达探测器的中子束流。另外,多分析器的设计在近几年也逐渐成熟并成功应用到一些谱仪。在这种多分析器系统里,将放置多个分析器单晶,每个单晶都对应着一个单独的探测器或者一排位置敏感的中子探测器,从而可以同时测量倒空间内的多个点. 这样,尽管在某个点的强度比聚焦单探测器的方法要低,但是在测量一条曲线上,却能够极大地节省时间,增强了测量的灵活性。

有些时候,在中子束流强度已经足够强的情况下,需要提高 Q 空间的分辨率,这时就需要使用准直器。最常见的准直器就是Soller准直器。它由一排平行的可吸收中子的薄片组成,通过调整薄片之间的距离,就可以只允许发散角在某一角度之内的中子通过。准直器通常放置的位置包括单色器和样品之间、样品和分析器之间以及分析器和探测器之间。可以看到,当准直器让中子束发散变小时,也就自然减弱了其强度。因此在实际测量中,需要按照实验需求选用合适的准直器。

中子过滤器是降低背景的重要部件。通过布拉格定律我们可以知道,如果一个晶体可以让某一波长为的中子被散射,那么波长为的中子也同样满足布拉格定律。这些高阶中子将会增加背景,甚至导致杂峰。另外,高能中子由于难以屏蔽,也是背景噪音的重要来源。中子过滤器大致可以分为以下几种

(1) 快中子过滤器。这种过滤器利用多声子散射来阻挡高能中子。例如蓝宝石晶体就可以有效地阻挡100meV 以上的快中子通过。

(2)共振过滤器。这种过滤器通过原子核的共振效应来阻挡某一段的高能中子。

(3)布拉格散射过滤器。由布拉格定律可知,某一单晶所能够散射的最大波长是正比于它的最大面间距离的。例如Be过滤器就可以几乎完全阻挡5.2meV以上的中子,而对低于这一能量的中子完全透明。另外,PG过滤器在一些特定的波长下不允许其相应的半波长中子通过,因此也被广泛地应用到热中子谱仪中,用来阻止高阶中子。

(4)中子速度选择器。中子速度选择器通过旋转地吸收中子的叶片来允许某一区域速度(即能量)内的中子通过,过高或过低速度的中子都无法通过。

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